期刊导读

太阳能热化学反应器内流动和反应的数值模拟

太阳能因其储量丰富、清洁可再生等特性,成为当前研究的热点问题,但是由于其热流密度低、具有周期性且不易储存,目前还只是作为辅助能源.近年来太阳能聚焦技术取得长足发展,将光热转换和高温热化学反应相耦合的光化学利用技术引起重视,该技术以氧载体材料为依托,在高温下将 CO2、H2O 等热分解产生H2和CO等碳氢燃料.

围绕着太阳能反应器,国内外学者开展大量的研究工作.瑞士PSI太阳能技术实验室Steinfeld[1]教授领导的团队设计并试验的太阳能热化学反应器,能够将CH4-ZnO在高温下分解为Zn和合成气.Chueh等[2]设计的太阳能反应器,参考植物将太阳能转化为燃料的过程,研究了CeO2在热化学循环中生产燃料的热力学和动力学性质以及反应的稳定性,在不进行废热回收的前提下,该反应的热化学学循环效率理论上可达到16%~19%.Meier等[3]设计并实验的太阳能间接加热回转窑,可以在1 200 K~1 400 K温度区间内实现高温煅烧反应,并获得高纯度石灰.吴玺[4]针对ZnO与CH4-Ar的重整制氢反应,数值模拟研究了吸收腔内温度场分布情况,并分析了腔体温度、反应物料进口速度和CH4-Ar体积比对重整制氢反应效率的影响.王富强等[5]采用数值模拟对比研究了辐射模型多孔介质太阳能接收器传热性能的影响.黄兴等[6]研究了催化剂NiFe2O4的热解机理并应用于太阳能热化学反应器,采用Ansys Fluent研究了反应器内速度场和温度场,分析了颗粒直径和气体流速对反应器内部的温度分布影响.Lougou等[7]数值模拟研究了太阳能热化学反应器作用下的甲烷重整反应,分析了NiFe2O4催化作用下,混合气体流速、操作压力、催化剂装载量和辐射温度分布等参数对反应转化率的影响.张浩等[8]采用数值模拟结合反应动力学,研究了太阳能反应器中的甲烷重整反应和积碳特性,得到多孔介质的最佳空隙率和颗粒直径.Bader等[9]设计了太阳能高温热化学反应器,以二氧化铈(CeO2)为固定床催化剂,利用该金属氧化还原作用的分解CO2,该反应器中催化材料与吸收腔不直接接触,CeO2相对于Fe3O4和ZnO等催化材料,具有储放氧性能高、比表面积大、传热传质速率高和结构稳定等优点[10],避免了催化剂的污染和分离回收,同时独立的反应器提升了系统稳定性和操作性,适用于存在一定温度波动的高温反应器.

太阳能热化学反应器反应效率受热流密度分布和金属氧化物催化剂的氧化还原过程的影响,实验直接获得相关的参数比较困难,因此本文数值模拟研究Bader所设计的太阳能热化学反应器,反应过程中氧空位浓度δ的变化通过求解编写的UDS(用户自定义标量方程)实现,质量和能量变化通过UDF(用户自定义函数)加载到多孔介质区域,最后分析氧化还原反应阶段的温度、氧空位以及产物浓度分布情况.

1 反应器结构与数学模型

1.1 反应器结构及物理模型

反应器整体结构如图1所示,由一石英窗、光圈、保温层、圆筒形吸收腔及腔内环形排列着的七个反应器构成,吸收腔内部长为347 mm,半径为152.5 mm,每个反应器由同轴圆管构成,反应器外管的外/内半径分别为34.9 mm/31.8 mm,内管的外/内半径分别为22.2 mm/19.1 mm,圆筒壁面厚为3.1 mm,两圆筒夹层厚为9.5 mm,夹层中放置718 g固定的金属氧化物催化剂二氧化铈(CeO2),该催化剂为颗粒直径为5 mm,催化剂颗粒的孔隙率为70%,固定床层的空隙率为40%.

图1 反应器几何结构图

反应器工作流程如下,经过聚焦后的高通量太阳辐射能(3 kW),透过光圈射在吸收腔壁面和七个圆管反应器的表面,吸收了太阳辐射能的氧化铝管壁将热量传入固定床层的二氧化铈,催化材料二氧化铈(CeO2)其表面及体相的晶格氧原子能够直接参与反应并被消耗[11],同时形成氧空位(δ),产出化学燃料.在反应器工作过程中,周期性循环地向反应管内通入N2和CO2,通入N2时长为100 s,质量流量为1.1 g·s-1,该阶段发生还原反应,出口产物有N2和O2;通入CO2时长为100 s,质量流量为1.7 g·s-1,该阶段发生氧化反应,出口产物有CO2和CO.反应方程式如下所示:

还原反应(Reduction)

氧化反应(Oxidation)

二氧化铈颗粒及其所构成的固定床,在模拟中被简化为多孔介质,根据相关公式计算出的输运性质如表1所示.

表1 二氧化铈和固定床层输运性质性质关系式单位二氧化铈(Ceria)ρceria=7220kg·m-3,kceria=0.839W·m-1·K-1,dceria=,ceria=×106·T-2+0.73·TJ·kg-1·K-1固定床层φceria=0.70,φbed=0.40,ks,eff=18.5W·m-1·K-1φeffφeff=1-(1-φceria)(1-φbed)=0.82—K[12]φ3bedd2ceria180(1-φbed)2=4.2×10-8m2CE[13]1.8(1-φbed)φ3beddceria=

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